Када заврши своје учење, Григорије се крсти. Свети Василије рукоположио га је за епископа сасимског, а цар Теодосије Велики ускоро га позове на упражњени престо архиепископа цариградског. Саставио је многобројна дела, од којих су му најславнија она из Богословља, због чега је и назват Богословом.
Нарочито је знаменито по дубини његово дело Беседе о Светој Тројици. Још је писао против јеретика Македонија, који је криво учио о Духу Светоме (као да је Дух створење Божје), и против Аполинарија, који је криво учио, као да Христос није имао човечје душе, него да му је божанство било место душе. Писао је такође и против цара Јулијана Одступника, свог негдашњег школског друга.
Када на Сабору 381. године, наста распра око његовог избора за архиепископа, он се повуче сам, изјавивши: "Не могу нас лишити Бога они који нас лишавају престола". Затим напусти Цариград, оде у Назијанз, и тамо проживе до смрти у повучености, молитви и писању корисних књига. Иако је целог живота био слаба здравља, ипак је доживео осамдесету годину.
Мошти су му доцније пренете у Рим, а глава му се налази у Успенском собору у Москви. Био је и остао велико и дивно светло цркве православне, како по кротости и чистоти карактера тако и по ненадмашној дубини ума. Упокојио се у Господу 390. године (в. 30. јануар).
Тропар (глас 1):
Пастирска свирала богословља твога, говорничке победи трубе, јер као да је из дубине духа тражена, приложи се доброти твога гласа: Зато моли Христа Бога, оче Григорије, да спасе душе наше.
Свети Николај Охридски и Жички - Охридски пролог
